Высокие гармоники — это оптические излучения на частотах, кратных частоте возбуждающего лазера. Например, при генерации второй гармоники фотоны объединяются для формирования новых фотонов с удвоенной энергией, удвоенной частотой и длиной волны, которая вполовину меньше изначальной. Максимальные уровни гармоники, известные ученым, переваливают за 100 — это значит, что в них частота излучения больше частоты накачки более чем в 100 раз.
Оптическая генерация высоких гармоник активно изучается для инертных газов. За счет взаимодействия сверхмощных и сверхкороткоимпульсных лазеров с такими газами ученым удавалось добиться эффективного нелинейного преобразования света накачки в излучение высоких гармоник. Такие гармоники обладают важным свойством — длительность времени излучения в них доходит до аттосекунд (это в квинтиллион раз меньше секунды) — и это на порядки меньше, чем длительность импульса лазера накачки.
Аттосекундные источники излучения используются, например, для детектирования сверхбыстрых процессов в различных областях и материалах. Однако такие системы на основе инертных газов требуют особых условий: высокого вакуума и достаточно громоздких резервуаров для газа. Поэтому ученые исследовали возможность генерации высоких гармоник в твёрдых материалах, в частности, в резонансных кремниевых наноструктурах — метаповерхностях, которые способны поддерживать так называемые связанные состояния в континууме, то есть задерживать энергию внутри себя и не излучать её в окружающую среду. Эти состояния способны многократно усилить нелинейные оптические эффекты, в том числе и генерацию высоких гармоник.
Георгий Зограф и Кирилл Кошелев. Фото: Лилия Кичигина / Новый физтех ИТМО
Исследование проводилось в центре нелинейной физики Австралийского национального университета группой под руководством Юрия Кившаря совместно с Кириллом Кошелевым и Сергеем Круком — специалистами в области применения резонаторов в нелинейной оптике. Оказалось, что при изменении конфигурации метаповерхностей (нарушении в них плоскостной симметрии) наблюдаются интересные явления:
«У нас был набор оптимизированных метаповерхностей, и мы начали изучать процесс генерации кратных гармоник (для начала 3-й и 5-ой) на лазерной системе, которая была в распоряжении в Австралии. Длительность импульса в несколько пикосекунд не позволяла добиться генерации гармоник более высокого порядка, чем 5-ый, однако мы обратили внимание, что некоторые метаповерхности демонстрировали эффективность генерации нелинейного излучения на два порядка выше по сравнению с другими структурами. Этот эффект достигался за счет оптимизации геометрии метаповерхности: размеров метаатомов и периода их расположения на подложке относительно друг друга», — рассказывает первый автор статьи, младший научный сотрудник физического факультета ИТМО Георгий Зограф.
Далее исследователи предположили, что если использовать более мощные и сверхкороткоимпульсные лазеры с длительностью импульса около 100 фемтосекунд, то можно добиться генерации гармоник более высокого порядка. Этот эксперимент проводился уже на оптической установке со сверхмощным лазером в Йенском университете имени Фридриха Шиллера вместе с группой профессора Кристиана Шпильмана и Даниила Карташова.
Оказалось, что более мощный лазер позволяет добиться генерации высоких гармоник на тех же кремниевых метаповерхностях вплоть до 11-ой. При этом пропала разница между резонансными и нерезонансными метаповерхностями, которая на менее мощных лазерах достигала двух порядков.
Образец кремниевой метаповерхности размером 300х300 мкм. В эксперименте использовались 3 набора по 8 метаповерхностей. Фото предоставлено авторами исследования
В итоге ученые пришли к парадоксальному выводу: чем более мощный и менее длительный лазерный импульс взаимодействует с наноструктурой, тем меньшую роль играет ее резонансная природа и высокодобротные состояния. Этот эффект связан с тем, что во время облучения сверхмощным и сверхкороткоимпульсным лазером в метаповерхности происходит генерация электрон-дырочный плазмы: появляются свободные электроны, поглощение на которых увеличивает нагрев и значительно ухудшает её резонирующие свойства, однако позволяет добиваться генерации высоких гармоник.
Главный вывод, к которому пришли исследователи: в то время как для линейных эффектов важны высокодобротные связанные состояния в континууме, для сверхкороткоимпульсных и сверхмощных систем гораздо большую роль играет непосредственно сам материал, из которого сделана метаповерхность, чем её структура. Для генерации высоких гармоник (а таким образом, и для сверхкоротких импульсов) материал должен быть в высокой степени кристалличным, обладать высокой лучевой стойкостью и низкими (а лучше вообще без них) оптическими потерями в видимой и ИК областях спектра.
В дальнейшем ученые планируют разработать более компактные дизайны для эффективной генерации высоких гармоник за счет использования как новых материалов (например двухмерных или перовскитов), так и новых подходов к конструированию нанорезонаторов, пояснил профессор физического факультета ИТМО Сергей Макаров.
Подробнее об исследовании: George Zograf, Kirill Koshelev, Anastasia Zalogina, Viacheslav Korolev, Richard Hollinger, Duk-Yong Choi, Michael Zuerch, Christian Spielmann, Barry Luther-Davies, Daniil Kartashov, Sergey Makarov, Sergey Kruk and Yuri Kivshar. High-Harmonic Generation from Resonant Dielectric Metasurfaces Empowered by Bound States in the Continuum. ACS Photonics, 2022.
